Nació en París.
Fue una bailarina de origen francés
y nacionalizada belga.
Formada en la opera de París,
emprende una carrera por su cuenta en 1898 y baila para toda Europa hasta 1934.
También fue la estrella del cabaret Folies Bergère de París.
Su belleza sigue siendo legendaria así como sus admiradores, entre ellos el rey Leopoldo III de Bélgica, aventura que relata en sus memorias. Posó para el escultor Alexandre Falguière, para los pintores Manuel Benedito, Giovanni Boldoni, Edgar Degas, Henri de Toulouse-Lautrec y para los fotógrafos Nadar y Lèopold-Emile Reutlinger.
Falleció en París, en su domicilio de la rue de Tehéran, fue sepultada en el cementerio del Père-Lachaise donde reposa al lado de su madre, Vicentia de Mèrode.
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Una estatua de Cleo de Mèrode realizada por Luis de Pèrinat, quien fue su amante de 1906 a 1919, adorna su tumba.